張楷文1,劉鑫堯1,張 磊1,*,慶紹軍2,張財(cái)順1,劉雅杰3,高志賢1,*
(1.??遼寧石油化工大學(xué)石油化工學(xué)院,遼寧 撫順?113001;2.??中國(guó)科學(xué)院山西煤炭化學(xué)研究所,山西 太原?030001; 3.??晉中學(xué)院 化學(xué)化工系,山西 晉中?030619)
摘 要:以硝酸銅、硝酸鋅、擬薄水鋁石和檸檬酸為原料,采用濕式球磨法合成了 Cu-Zn-Al 三元尖晶石催化劑。通過(guò) TGDTA、XRD、N2 物理吸附、H2-TPR、XPS 等表征手段,研究不同 Cu/Zn/Al 摩爾比對(duì)催化劑晶相組成、比表面積、還原性 能、表面性質(zhì)的影響,并通過(guò)甲醇水蒸氣重整制氫反應(yīng)(MSR)考察催化劑的緩釋催化性能。結(jié)果表明,與 Cu-Al 二元尖晶 石相比,Cu-Zn-Al 三元尖晶石的結(jié)晶度高、比表面積大、更難還原,表現(xiàn)出較好的催化活性,并且其緩釋催化行為大不相 同。所有催化劑不經(jīng)預(yù)還原處理,即可催化 MSR 反應(yīng),在反應(yīng) 40?h 后趨于穩(wěn)定。其中,Cu∶Zn∶Al?=?0.8∶0.2∶2.5(摩爾比) 的 Cu-Zn-Al 催化劑在反應(yīng)溫度 265?℃、水醇比為 2、質(zhì)量空速 2.25?h?1 的 MSR 反應(yīng)中表現(xiàn)出最高的穩(wěn)定活性。最后結(jié)合 反應(yīng)前后催化劑的表征數(shù)據(jù),探討了催化劑活性組分的緩釋度,并基于此預(yù)測(cè)催化劑具有更長(zhǎng)的穩(wěn)定性。本文結(jié)果可為 三元體系尖晶石緩釋催化性能的提升提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)和參考。
關(guān)鍵詞:球磨法;Cu-Zn-Al 尖晶石;甲醇水蒸氣重整;緩釋催化;制氫
發(fā)布時(shí)間:
2021-10-15 11:07