CO作為大氣主要污染物之一,來源較為廣泛。工業爐窯、冶金工業以及機動車尾氣排放等方式均會造成CO大量排放,造成嚴重的環境污染。催化燃燒技術是廣大學者公認的有效限制并消除CO的主流技術,可通過引入催化劑的方式實現CO的低溫高效轉化,已在汽車尾氣排放、CO優先氧化等低溫催化氧化領域形成了產業化應用,且效果顯著。Cu-Ce復合氧化物催化劑以其低溫高效、壽命長且廉價等優點備受關注,成為應用于CO催化燃燒的首選催化劑。本文綜述近年來Cu-Ce體系催化劑上CO催化燃燒反應的研究進展,列舉了不同的催化劑制備方法,概括了Cu-Ce催化劑的結構形貌-性能關系與載體-活性組分的強相互作用規律(尺寸效應、界面效應),闡述了分析了基于表征技術、原位實驗與反應動力學等方法下得到不同反應路徑之間的差異,總結出CO催化燃燒微觀反應機理。同時根據不同工業廢氣中CO濃度的變化特點,介紹了中科院力學所高效潔凈燃燒課題組近些年的相關工作進展:以轉爐煉鋼過程中產生的轉爐放散煤氣(CO≤35%)為例,設計制備出低溫高效CuCe0.75Zr0.25Oy催化劑,并進一步合成工業級蜂窩陶瓷催化劑,提出了CO自持催化燃燒技術,探究得到寬CO濃度范圍(1%-20%)條件下的CO催化燃燒反應規律(誘導階段、熱飛溫及熱自持階段),確定了較為詳細的CO催化燃燒反應路徑(M-K和L-H機理)與穩燃機制(貧燃極限、穩燃溫度場、換熱特性),為轉爐放散煤氣從所需燃氣引燃到自身能量回收利用的雙向節能提供切實可行的技術方案。最后對CO催化燃燒反應研究未來發展方向進行了展望:未來CO催化燃燒反應機理研究可從新型高效納米Cu-Ce催化劑出發,尋找精細的形貌可控催化劑制備方法與規模化生產技術,制得活性位原子利用率高、持久高效的催化劑,采用先進的原位表征實驗技術與理論模擬計算方法,深入研究催化劑載體-活性組分相互作用演化規律,開展CO催化燃燒吸附-反應-脫附過程的定性定量研究,以期豐富CO催化燃燒安全控制理論,同時加強產學研間的結合,讓催化劑從實驗室走向實際工業應用中去,切實考察長時間復雜煙氣環境下催化劑的各項性能,促進工業節能減排事業的蓬勃發展。
關鍵詞:Cu-Ce催化劑;CO;催化燃燒;構效關系;反應機理
發布時間:
2021-06-28 14:15