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一氧化碳在超高空速條件下實現高速生成

發布時間:2024-09-05 09:27
作者:孫丹寧

      中國科學院大連化學物理研究所研究員、中國科學院院士包信和,中國科學院大連化學物理研究所研究員傅強團隊,在反應誘導催化劑結構動態演變研究中取得新進展,發現Mo基催化劑在逆水煤氣變換(RWGS)反應中能夠原位碳化,形成碳化鉬活性結構,從而顯著增強該反應的催化反應活性,在超高空速條件下實現了一氧化碳的高速生成。相關研究成果近日發表于《德國應用化學》。

      催化反應過程中往往伴隨著催化劑結構的動態演變,從而改變反應活性、選擇性和穩定性。近年來,該團隊在氣氛誘導催化表界面動態演變的研究中取得系列進展,發現反應氣氛可誘導金屬或氧化物催化劑的動態分散與活化等,并顯著增強催化反應性能。

      研究人員在MoO3催化劑中引入插層氫,形成了HxMoOy,促進氧化鉬還原為金屬Mo,金屬MoRWGS反應中可以原位碳化并形成高活性碳化鉬結構,進而增強RWGS反應活性。研究結果表明,催化劑表面性質與反應微環境影響了碳化過程,O/Mo比越低,越有利于碳化;反應中二氧化碳轉化率越高,產物一氧化碳分壓越高,越有利于碳化。碳化顯著增強了二氧化碳吸附與活化,從而提升了RWGS反應活性,在優化的反應條件下,這個可得到7544.6 mmol·gcatal-1·h-1 的一氧化碳生成速率,甚至高于貴金屬催化劑。在100小時的穩定性測試中,僅觀察到2.3%的最小失活率。

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